我院大气环境观测研究揭示夏季上海地区高空臭氧控制生成机制

近期，中国科大地球和空间科学学院刘诚教授和谢周清教授团队在上海地区大气环境观测研究中取得重要进展。相关研究结果已于2017年10月20日在线发表在大气环境权威刊物Atmospheric Chemistry and Physics上。该文首次揭示了夏季中国上海地区高空臭氧的分布及控制生成机制。

长三角城市群是近年来我国经济发展最活跃的地区。而随着经济社会的发展大气环境问题也日益凸显，尤其是作为长三角经济区主中心的上海市。而除了NO₂，SO₂，HCHO等一些痕量气体之外，臭氧的观测也尤为重要，它具有很强的氧化性，是大气环境化学分析的重要物质。此外，高浓度的臭氧分布也会给人类的健康带来危害。

研究团队基于EOS-Aura卫星上搭载的监测仪载荷（OMI）获取的原始光谱信号，通过融合地基遥感观测廓线的方法进行反演算法优化。基于中国科大刘诚教授课题组自主开发的卫星遥感和地基MAX-DOAS遥感反演算法，最终获得每日高精度的京津冀及周边地区二氧化氮（NO₂）整层柱浓度空间分布和以及典型站点基于地基遥感的气溶胶消光系数及甲醛（HCHO）、二氧化氮（NO₂）和二氧化硫浓度（SO₂）的垂直廓线。同时利用臭氧激光雷达、米散射细粒子激光雷达获取的回波信号数据，利用搭载在系留探空气球上的点式仪器获取的化学采样数据以及区域大气化学模型WRF-Chem获取的高时间和空间分辨率的模拟数据，对夏季上海地区的大气环境进行联合观测基定量反演。分析发现夏季上海地区臭氧在垂直方向上存在明显的结构，近地面浓度高值在75-80ppb，高空高浓度臭氧分布在0.9-1.3km，浓度值在80-140ppb之间，且受边界层变化影响明显。结合模拟结果（臭氧模拟结果与观测结果的相关性为0.87），发现在0.5,0.9,1.0及1.3km处臭氧的平均水平净通量分别为-1.9,1.3,-0.44及1.1ppb m s^-1，所以高空高浓度臭氧不是传输而来，而是上海本地生成。

图1： 观测期间臭氧垂直廓线、近地面浓度分布及垂直风场分布

结合NO2，HCHO的垂直廓线对高空（0.9-1.3km）高浓度臭氧进行溯源，发现高空NO₂浓度极低，而甲醛在高空的分布与臭氧的分布非常一致，且HCHO高值（>10ppb）的出现略早于臭氧高值(>80ppb)。HCHO可以代表VOCs的活性，HCHO浓度高说明VOCs的活性高。实验地区夏季植被分布率非常高，结合地面点式仪器监测结果,异戊二烯的浓度值也明显较高，异戊二烯是HCHO生成的前体物，而VOCs又是臭氧的前体物。以上结论进一步论证了夏季上海地区高空臭氧主要来自本地生成，且受VOCs的控制。

图2： NO2，HCHO及臭氧垂直廓线的时间序列分布

该项研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目资助。研究中涉及的地基及卫星遥感算法由刘诚教授设计编写。

（附文链接：https://www.atmos-chem-phys-discuss.net/acp-2017-652/）

（大气环境观测团队供稿）