基于船载的大气环境观测研究揭示长江航线污染气体和气溶胶时空分布和输送特征

近日，我院刘诚教授、谢周清教授团队在大气污染气体和气溶胶的观测研究中取得重要进展。相关研究结果发表在大气环境权威刊物Atmospheric Chemistry and Physics和Science of the Total Environment上。该研究旨在基于船载边界层大气成分二维高光谱扫描仪和双波长弹性散射偏振激光雷达的长江航测实验，探测中国东部地区冬季对流层痕量气体和气溶胶的时空分布和区域输送特征，这是目前国内首次使用船载移动观测平台来遥感探测大区域范围内污染气体和气溶胶的分布。

此次长江航线大气环境联合观测开展于2015年冬季（11月21日-12月4日），观测航线主要位于上海和武汉之间的长江流域，涵盖了中国东部长三角地区的大部分城市，而随着经济社会的发展长三角地区的大气环境问题也日益凸显。通过此次船载边界层大气成分二维高光谱扫描仪和激光雷达观测可对长江东部区域的主要大气污染物和气溶胶的来源和大气化学过程有更深入的了解，为制定特定的大气污染预防和控制策略提供科学帮助。

研究团队基于船载边界层大气成分二维高光谱扫描仪获取的光谱数据，对长江航线上大气中痕量气体，如NO₂、SO₂和HCHO，进行定量反演分析，最终获得我国长江东部地区NO₂、SO₂和HCHO垂直柱浓度的时空分布，观测结果发现高浓度的NO₂和SO₂多出现在长江流域主要工业区的下风向位置,且NO₂和SO₂的垂直柱浓度和风速呈正相关，表明高浓度的污染物并不主要来自于本地排放的积聚。结合后向轨迹分析发现，高浓度的NO₂和SO₂主要是来自于船舶监测点上风向污染地区的远距离输送。此外，研究团队基于长江航线上NO₂/SO₂比率，对不同省份工业源和汽车排放源对大气中NO₂浓度的相对贡献率进行了初步评估，研究结果发现不同省份应采取不同的NO₂控制策略：江苏省控制NO₂浓度应偏向于控制工业源（主要是电厂），而江西省和湖北省控制NO₂浓度应偏向于控制汽车尾气排放。

图1.四个省份工业源和汽车排放源对大气中NO₂浓度的相对贡献

以CO, O（O_x=O₃+NO₂）分别作为大气中HCHO一次源和二次源的示踪物，运用多元线性回归模型初步推算出一次源、二次源和背景源对大气中HCHO的贡献。以2015年12月3日为例，研究结果发现HCHO一次源，二次源和背景源的相对贡献分别是54.4±3.7%, 39.3±4.3%和6.2±0.8%。冬季大气中HCHO主要来自于一次源，这可能是由于冬季较低的太阳辐照度导致HCHO的二次光化学生成有所降低。

图2.一次源、二次源和背景源对大气中HCHO的绝对和相对贡献

此外，本次长江航测通过船载激光雷达探测识别了大范围的沙尘气溶胶和生物质燃烧气溶胶分布。研究结果表明：在2015年12月初中国中东部地区有大范围的沙尘气溶胶传输，影响范围至少能到长江流域。其影响范围很大，截面宽度超过130公里。这些沙尘气溶胶不仅影响了其传输路径上的区域，也受其路径上的排放源影响。这些排放源排放的气溶胶进入沙尘内部，与沙尘混合，改变了沙尘气溶胶的部分光学性质。另外，对生物质燃烧气溶胶的研究发现其产生的烟羽可以传输超过100公里；而且在近地面，这些气溶胶可能覆盖沿长江近200公里的农业区域。

图3. 沿长江航线的气溶胶分布

此次研究还观测到两个直接排放的小尺寸气溶胶气团，这些直接排放的气团在空间上和时间上的延展都有限，影响高度也很低。另外还观测到一个晚上产生的小尺寸气团，这个气团很可能经历了气-粒转化，为我们理解二次化学过程提高一些帮助。此次研究观测到的各种气溶胶气团都有其自身的重要性，这些气团尺寸不同，但又都置于长江这个大背景之下，为我们多层次地理解气溶胶污染提供了帮助，也为我们研究区域性的霾提供了一种可能的“背景”。

该项研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目资助。

论文链接：https://www.atmos-chem-phys.net/18/5931/2018/acp-18-5931-2018.pdf

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0048969718304893

（大气环境观测团队供稿）