近日，中国科学技术大学地球和空间科学学院大气科学专业姜哲研究员团队在对流层氮氧化物多年变化趋势研究方面取得重要进展，相关研究成果以“Decadal Variabilities in Tropospheric Nitrogen Oxides Over UnitedStates, Europe, and China“为题发表在Nature Index期刊《Journal of Geophysical Research: Atmospheres》。姜哲研究员为本人的通讯作者和第一作者，博士研究生朱锐为共同第一作者。

作为臭氧和二次气溶胶的重要前体物，氮氧化物（NO_x=NO+NO₂）是一种主要的大气污染物，因此成为全球减排的主要目标。随着美国、欧洲和中国一系列排放法规的实施，近几十年来北半球对流层NO₂浓度明显下降。但最近有研究显示，北美上空卫星观测到的对流层NO₂浓度下降趋势明显放缓。国际上对这种意外变化存在着不同的解释，主要包括：人为源和自然源的不确定性、NO₂对排放的非线性响应、NO_x生命期变化。

本文结合多种数据集及方法（自下而上和自上而下的NO_x排放清单、地面与卫星观测的NO₂浓度、全球化学传输模式GEOS-Chem）研究了美国、欧洲和中国的人为NO_x排放趋势和对流层NO₂演变。

图1. 自下而上排放清单（EPA、ECLIPSE、MEIC、Fuel-BasedNO_x for US）、自上而下排放清单、地面NO₂观测（AQS、AirBase、MEE）、OMI 对流层NO₂柱总量大陆平均。

研究发现人为NO_x排放变化趋势存在很大的不确定性。这种不确定性是由于对排放控制技术的实际减排效率认识不足，以及大气本底NO₂变化的影响造成的。这项工作的综合分析表明：2005-2018年期间，美国和欧洲的人为NO_x排放下降了约40%和25%；2012-2018年期间，中国的人为NO_x排放下降了约20%。然而，主要的NO_x排放源也从火力发电厂向工业及交通运输业转变，减排效果也逐渐减弱。

图2. 自下而上排放清单（EPA、ECLIPSE、MEIC）、自上而下排放清单（城市网格）、地面NO₂观测（AQS、AirBase、MEE）、OMI 对流层NO₂柱总量大陆平均、OMI 对流层NO₂柱总量在地面观测站点的插值平均。

此外，卫星观测显示了美国和欧洲自由对流层大气本底NO₂的影响，这导致美国和欧洲对流层NO₂柱浓度下降趋势变缓。GEOS-Chem模式对本底NO₂的低估可能导致对卫星观测的不准确解读。本研究使用地面NO₂观测来评估卫星观测的可靠性，同时发现城市网格的自上而下排放能更好地代表人为NO_x排放的变化。这项工作强调了综合应用不同分析方法研究大气成分演变的重要性。

本研究得到了中国科学院人才计划和国家自然科学基金（41721002）的支持。中国科学技术大学高性能计算中心为本研究提供了计算资源。

参考文献：

Jiang, Z., Zhu, R., Miyazaki, K.,McDonald, B. C., Klimont, Z., Zheng, B., et al. (2022). Decadal variabilitiesin tropospheric nitrogen oxides over United States, Europe, and China. Journalof Geophysical Research: Atmospheres, 127, e2021JD035872. https://doi.org/10.1029/2021JD035872

原文链接：

https://agupubs.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1029/2021JD035872

通讯：朱锐