Back to top

耿雷教授在大气氧化能力研究方向取得重要进展

发布日期: 
2017-05-18

        5月18日,国际权威期刊《Nature》在线刊登了我校地球和空间科学学院新引进“青年千人计划”教授耿雷为第一作者的研究论文“Isotopic evidence of multiple controls on atmospheric oxidants over climate transitions",报道了气候变化时期控制大气氧化能力的综合因素,为全面理解大气氧化能力的变化机制提供了新的认识。耿雷教授的博士后导师,美国华盛顿大学大气科学系的Becky Alexander教授是论文的通讯作者。
        本项研究利用美国Greenland Ice Core Project (GISP)2深冰芯计划中的部分冰芯,分析了近10万年的冰芯样品,重点研究了上一个冰期-间冰期以及过去4万-5万年间的两个气候快速变化事件(100年内平均气温有10度左右的波动)时期大气氧化能力的变化情况。首次提供了大气氧化能力随气候变化的关键信息。


        大气氧化能力代表着空气的自我净化能力。地球上各种动植物、微生物活动,火山活动,以及人类生产生活活动等不断向大气中排放包括一氧化碳、氮氧化合物、硫氧化合物、甲烷等有毒或温室气体在内的各种物质。这些气体之所以不会在大气中无限积累,是因为大气中存在着一种叫做氧化剂的化学小分子。这些小分子能降解各种有害气体,使其有效转化为颗粒物,最终在大气中通过重力沉降或者雨雪等过程达到完全移除。这一系列过程就是大气的自我净化过程,而大气中氧化剂的多少就决定了大气的自我净化能力。值得一提的是,丹麦驻北京大使馆安装的空气净化系统就使用的这一原理,不但能移除空气中的颗粒污染物,还能同时移除共存的各种有害气体。
        重要的大气氧化剂包括人们熟悉的臭氧,以及其他一些更活跃的化学自由基,包括羟基,活性卤族元素等。这些氧化剂的浓度一起决定了大气氧化能力,影响大气中有害气体和活性温室气体的移除速率,以及相应的颗粒物的生成速率。大气氧化能力的波动对空气质量、人体健康和环境气候等都有着重要的影响。但是长期以来对大气氧化能力的自然波动规律缺乏认识。这主要是因为氧化剂都是很活跃的化学分子,不能在自然界保存,因而缺乏长期记录。2000年前后,氧同位素研究在过量氧-17方向上的进展显示可以用大气中硝酸盐的过量氧-17信号反演大气氧化能力,首次提供了一个大气氧化能力的有效指标物。
        利用冰芯硝酸盐过量氧-17记录,本研究首次重建了过去10万年大气氧化能力的变化情况。一般认为,大气中对流层(地球最底层大气,包含了80%的大气质量)的臭氧主要来源于大气中氮氧化合物和有机小分子等初级气体的相互反应过程,而这些初级气体的排放和温度相关。温度越低,排放越少,所以在冰期,大气中臭氧的含量应该降低。冰芯样品分析结果表明,在相对温暖时期,臭氧含量确实随着温度的降低而降低。但是在温度持续降低时,臭氧的变化趋势发生逆转,开始随着温度降低而升高。
        对于这一异常现象的产生,结合大气化学模型,该研究提出了两种观点。第一是Brewer-Dobson 环流的影响。Brewer-Dobson 环流影响对流层和平流层之间的气体交换。平流层有一个臭氧层,包含了地球上绝大部分的臭氧。在Brewer-Dobson 环流中,空气从赤道上升,到达平流层,然后向两极传输。在这一过程中,平流层中的臭氧被带到地表,影响对流层的臭氧浓度。而Brewer-Dobson 环流越强,从平流层到达对流层的臭氧就越多。该研究结果表明,在冰期,这一环流很可能比现在要强很多。并且在冰期,这一环流的波动,或者说其对气候的敏感度比现在要剧烈。Brewer-Dobson 环流的变化不但直接影响对流层臭氧浓度,对大气氧化能力产生影响,还影响地表的紫外强度。因为Brewer-Dobson 环流的强弱直接影响了臭氧层厚度,强的环流导致赤道地区臭氧层变薄,而极地高纬度地区臭氧层变厚。这一变化趋势影响地表紫外强度,进而影响对流层羟基自由基的生成。而羟基自由基是最重要的大气氧化剂。这一过程可能对理解过去大气甲烷的浓度变化有重要意义。甲烷是一种重要的温室气体。长期以来人们认为过去,例如冰芯记录的甲烷浓度变化主要是受甲烷排放源的影响。而该研究第一次从观测数据上建议,大气氧化能力的波动也可能是一个重要因素。因为大气氧化能力的波动影响了甲烷在大气中的存留时间进而影响其浓度。
        第二个可能因素是一种过去关注更少的大气氧化剂:活性卤族元素。目前对这些氧化剂的研究还非常匮乏,但是在冰期他们的浓度可能比现在要高得多。因为卤族元素最大的来源是海盐气溶胶,而冰芯记录表明冰期的海盐气溶胶浓度比现在要高得多。另外,最新研究表明两极海冰是更有效的活性卤族元素的来源,而冰期海冰的面积比现在要大很多。
      该研究通过模型计算表明如果要完全解释冰芯记录反演的臭氧和过氧基为主的氧化剂浓度变化趋势和幅度,除了传统认为的受温度控制的初级气体排放外,必须要同时考虑Brewer-Dobson 环流的变化和活性卤族元素浓度的变化。这些为准确理解大气氧化能力的自然波动规律,并预测其未来变化及相应的环境气候意义提供关键信息。
       耿雷教授系我校地空学院环境科学专业第一届招收的本科生,毕业后赴美国攻读博士学位。在研究生阶段就开始了相关研究。其博士论文利用格陵兰岛美国Summit考察站的表层积雪和近250年的浅冰芯,系统研究了这一地区硝酸盐的来源,沉降过程和保存机制,以及相关的对硝酸盐中大气源的过量氧-17信号保存的影响,证明了Summit是对大气硝酸盐及其过量氧-17信号保存完好的地区之一。相关研究发表在《美国科学院院刊》,《ACP》等著名期刊上。博士毕业后,耿雷到华盛顿大学大气科学系Becky Alexander教授课题组进行博士后研究,利用GISP2深冰芯最终完成了目前Nature报道的这项研究工作。入职中国科学技术大学之前,耿雷受欧盟玛丽ˑ居里项目(Marie Curie Individual Fellowship)的资助在法国国家研究院进行博士后研究工作。

      文章链接:http://www.nature.com/nature/journal/vaop/ncurrent/full/nature22340.html...

   
(极地环境与全球变化安徽省重点实验室供稿)